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Gleitumgebung und Tabelle mit Seitenumbruch sind ein Widerspruch in sich. Eine Gleitumgebung muss immer auf eine Seite passen. Welches Problem du damit hast, die Abbildung bei Verwendung von ltxtable über die Tabelle zu bekommen, ist mir leider nicht klar. Hier ein Beispiel mit dem ähnlichen Paket ltablex, das IMHO überlegen ist:
\documentclass{scrartcl}
\addtokomafont{caption}{\itshape}
\addtokomafont{captionlabel}{\upshape}
\usepackage{ltablex}
\usepackage{mwe}
\usepackage{geometry}
\geometry{a4paper,left=25.4mm,right=22mm, top=22mm, bottom=22mm}% furchtbare Einstellungen!
\begin{document}
\begin{center}
\captionaboveof{table}{aaa}
\label{table:OptiS3a1}
\includegraphics{example-image}
\begin{tabularx}{\textwidth}{@{}l *4{>{\centering\arraybackslash}X}@{}}
\hline
Eintrag & Substrat & Produkt & Ausbeute \\
\hline
1 & 2 & 3 & 4 \\
1 & 2 & 3 & 4 \\
1 & 2 & 3 & 4 \\
1 & 2 & 3 & 4 \\
1 & 2 & 3 & 4 \\
1 & 2 & 3 & 4 \\
1 & 2 & 3 & 4 \\
\hline
\end{tabularx}
\raggedright
\footnotesize
[a]: Ausbeute an isoliertem Produkt
\end{center}
\end{document}
Wie man bei ltablex erzwingen kann, dass die Tabelle auch dann über die ganze Breite geht, wenn die Tabelle das gar nicht erfordert, steht in dessen Anleitung. Ich würde davon in der Regel absehen.
Wenn du auf die Verwendung der unterlegenen Klasse article bestehst, dann verwende das Paket caption, um die Schrift einzustellen, \captionof verwenden zu können und dessen Formatierung auf Überschrift statt Unterschrift umzustellen. Näheres dazu erklärt die Anleitung um Paket caption, die in Deutsch und Englisch verfügbar ist.
