Stimmt, die Schrift unterstützt zwar griechische
Schrift (Script), nur nicht explizit die
Sprache. Ist gar kein Problem, die
Language-Option kannst Du weglassen:
\newfontfamily\greekfont[Script=Greek]{Libertinus Serif}
Ja, es lohnt sich für moderne Schriften und deren Features (Ligaturen, Small Caps, variable Fonts, Alternativformen, viele Einstellungsmöglichkeiten) auf LuaLaTeX umzusteigen. Gut, dass Du schon Antworten im anderen Thread gefunden hast. Der ist schon 8 Jahre alt (von 2018), und in der Zwischenzeit hat sich bei der Verbesserung von LuaLaTeX noch mehr getan. Das wurde sehr vorangetrieben. Im Gegensatz dazu ist XeLaTeX (das auch gut mit Schriften kann) eher verlassen, es geht quasi bei LuaLaTeX weiter, während pdfLaTeX halt eher als bewährt, stabil, weiterhin nutzbar betrachtet werden kann, halt mit eingeschränkten älteren Schriften (und z.B. limitierter Speicherverwaltung).
Stefan