Habe es wie folgt gelöst:
1) Ich definiere meine Kasus als extra Acronym-Eintrag mit dem gleichen "short name" (hier: BFS).
\begin{acronym}[BFS]
\acro{BFS}{Bundesamt für Strahlenschutz}
\acro{BFS-genitiv}[BFS]{Bundesamtes für Strahlenschutz}
\end{acronym}
2) Dann kann ich den jeweiligen Kasus des Wortes oder der Phrase normal verwenden, nur dass angewiesen werden sollte, die Fälle nicht mit ins Verzeichnis aufzunehmen (*, bei jeder Verwendung) und die kasuslose Variante als bereits genutzt zu markieren (\acused, bei der ersten Verwendung).
Nach den Vorgaben des \ac*{BFS-genitiv}\acused{BFS} \dots
Das regelt das \ac{BFS} \dots
erzeugt wie gewünscht
Die Vorgaben des Bundesamtes für Strahlenschutz ( BFS ) ...
Das regelt das BFS ...
Im Verzeichnis steht eben nur
BFS Bundesamt für Strahlenschutz
und nicht die Kasus.